Hon har bland annat medverkat i filmproduktionerna My Summer of Love (2004), Djävulen bär Prada (2006) och The Wolfman (2010) samt i TV-produktionerna Döden på Nilen (2004) och Gideons dotter (Stephen Poliakoff; 2006).
I tidiga skolår kämpade hon med att träna bort sin stamning, vilket hon fick hjälp med av en lärare som uppmuntrade henne att genom skådespeleri förbättra talförmågan.
Blunt debuterade i musikalen Bliss på Edinburgh Festival Fringe 2000. Hon fortsatte att få roller på Royal National Theatre och vid Chichester Festival Theatre. 2003 gjorde hon sin TV-debut i det rumänsk-brittiska TV-dramat Boudicca; filmen bygger på den historiska händelsen som förknippas med titelpersonen.[källa behövs]Blunts stora genombrott kom med rollen som Tamsin i den brittiska filmen My Summer of Love 2004, och för denna roll tilldelades hon en Evening Standard British Film Award för mest lovande nykomling tillsammans med motspelaren Nathalie Press.
År 2005 vann Blunt en Golden Globe för sin roll i det brittiska TV-dramat Gideons dotter, där hon hade rollen som dottern till pr-konsulten Gideon Warner. År 2006 spelade hon mot Meryl Streep och Anne Hathaway i Djävulen bär Prada.2011 spelade hon i Lasse Hallströms film Laxfiske i Jemen (Salmon Fishing in the Yemen) tillsammans med Kristin Scott Thomas och Ewan McGregor. Filmen förhandsvisades på Toronto International Film Festival i september 2011 och hade engelsk premiär i mars och svensk premiär i april 2012.
Sedan 2010 är Blunt gift med den amerikanske skådespelaren John Krasinski.
